La mesure des concentrations d’espèces traces, susceptibles d’avoir un impact notable sur la santé, le climat ou la stabilité de la couche d’ozone constitue un véritable défi. Les prochaines missions spatiales, prévues à haute sensibilité, apporteront un progrès seulement si les paramètres spectraux nécessaires sont disponibles. Pour certaines espèces réactives, telles que HONO, O₃, HOBr, ClONO₂ et BrONO₂, les données spectroscopiques sont incomplètes ou quasiment inexistantes. Le défi consiste à obtenir des paramètres spectroscopiques quantitatifs pour ces espèces chimiquement instables, par un transfert de la précision du moment dipolaire moléculaire (Région MW) vers la mesure infrarouge (IR). Nous proposons un développement expérimental original impliquant l’utilisation simultanée de deux instruments, en fait une expérience IR/THz. Nous proposons de construire un dispositif instrumental novateur : une cellule thermostatée (200-300K) en verre et téflon, dont toutes les surfaces exposées au gaz sont exemptes de métal et combinant un spectromètre THz dans la région 0.1-1 THz et un spectromètre à Transformée de Fourier (FTS) à haute résolution dans le domaine IR. Le spectromètre THz permettrait de sélectionner une ou plusieurs raies purement rotationnelles de ces molécules et le FTS la mesure simultanée du spectre rovibrationnel dans une fenêtre atmosphérique IR utilisable pour la quantification de ces espèces, dont la pression partielle ne peut être directement déduite de la pression totale du mélange les contenant. Notre stratégie s’appuie sur le fait que les intensités des raies de rotation pure dépendent uniquement du moment dipolaire moléculaire, qui est par ailleurs connu avec précision à partir de mesures existantes par effet Stark. Le spectre THz sera ensuite utilisé pour déterminer la concentration d’espèces présentes dans le faisceau IR, mêmes pour ces espèces toujours présentes dans des mélanges gazeux d’équilibres complexes et donc, obtenir des listes de raies rovibrationnelles dans les régions se prêtant à l’observation par satellite.

L’objectif de notre projet est de fournir à la communauté scientifique des listes de raies rovibrationnelles (positions, intensités, paramètres collisionnels) pour les espèces HONO, HOBr, ClONO₂, BrONO₂ and O₃ dans les régions se prêtant à l’observation par satellite IR (principalement IASI ou MIPAS) afin d’en permettre la quantification. En effet, pour ces molécules, les listes de raies sont soit incomplètes soit de précision insuffisante. Les résultats visés dans ce projet permettraient, par exemple pour l’ozone ou l’acide nitreux, d’améliorer la qualité des modèles de transport atmosphériques.

 Dans ce projet, quatre laboratoires français et deux équipes européennes collaboreront pour combiner mesures de laboratoire, analyses théoriques poussées et applications directes à la détection satellitaire. La force de notre consortium réside dans le fait que les activités expérimentales et théoriques de spectroscopie moléculaire seront liées à la télédétection atmosphérique, grâce à des développements expérimentaux spécifiques, des calculs théoriques avancés et des développements innovants pour l’inversion des données atmosphériques de mesures satellitaires.

Le support budgétaire demandé permettrait la construction d’un appareillage innovant, l’amélioration des codes informatiques d’analyse et de financer doctorants et post-doctorants.

Mots clés : Physico-chimie de l’atmosphère, Télédétection atmosphérique, Molécules réactives, Spectroscopie quantitative IR/THz, Modèles théoriques, Analyse raie par raie, Méthodes innovante d’inversion satellitaires, modèles de transfert radiatif, rayonnement synchrotron, Bases de données atmosphérique